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[原创]综述：电纺纳米纤维负载金属有机框架去除重金属（2018-10-09 16:03:14）

标签：催化材料 静电纺丝  

随着全球人口的稳步增长和持续的工业需求增加，污染一直处于最前沿，危及了生活的基础如清洁的水。随着更多注意力集中在人为污染源，水污染是公共健康恶化的一个越来越重要的原因。由于不安全的饮用水和卫生设施，发展中国家的死亡率最高，大约每分钟儿童死亡数为6 人。在这些污染物中含有大量的重金属，对健康的负面影响相对严重。数十年来，这些重金属已经成为水处理工业的挑战，因为它们不能被自然的生物机制降解。因此，已经开发了固相吸附剂用于工业处理被污染的水，已经开发了金属氧化物和纳米粒子用于吸附去除重金属，其中包括银、 汞、砷和铜。研究人员使用这些吸附材料面临的挑战包括它们较低的吸附能力，主要是由于低表面积和处理过程中的降解。多孔混合基质膜（PMM）也被开发为重金属螯合过滤器。诸如大孔径分布、低排斥、低通量及在某些情况下的高压一直是造成工艺成本的主要原因。

一类由中心金属离子或金属离子组成簇和被称为金属有机骨架（MOFs）的有机连接体的新材料，正在引起巨大的关注，为解决多孔材料行业提供了优秀的方案。这些材料使用其有机和无机部分的组合作用来获得晶体额外的孔隙率、可调节的孔径、较高的表面积与质量比（> 6000 m2 g-1）、平均表面积> 7000 m2 g-1（NU-109E和NU-110E报告高达7140 m2 g-1），并具有化学和结构稳定性。这些多孔材料在气体系统的研究中很常见，但由于它们在水性介质中的不稳定性，用于水处理试验的MOFs数量非常有限。近年来，引起了进一步研究开发更多化学和水稳定的MOFs，扩宽水稳性MOFs的范围。其中已经发展起来的共同的方法是通过高化合价Zr4+和Fe3+金属离子。含有锆金属离子簇和一些铁离子及其衍生物的MOFs，它们被用作吸附剂晶体吸附重金属，或作为混合基质膜的填料和用于脱盐的陶瓷膜上的涂层膜。一些研究人员已经提出使用MOFs作为电纺纳米纤维的填料，但在大多数情况下，用于气体系统。与传统的制备混合基质膜的方法相比，静电纺丝的成本非常低，制备通量、孔隙率和机械强度较高的膜的技术简单。这个过程需要非常少的聚合物，膜的后处理很少，从而使这一技术更加环保。

MOF的有机部分和电纺聚合物通常是兼容的，这使得MOF晶体可以较高的加载速度均匀分布，聚集较少。 MOF-纳米薄膜已被用于空气中污染控制、储氢和其他气体相关工作，但在吸附或排斥水溶液中的重金属却没有可用的文献。

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最近，Christopher Q. Lan和Johnson E. Efome报道了纳米纤维MOF膜（NMOM）从水介质中螯合重金属。 选择了两个水稳定较高的MOFs并融入两种聚合物—亲水性聚丙烯腈（PAN）和疏水性聚偏二氟乙烯（PVDF），用于铅和汞两种重金属离子的研究。成果于2018年2月16号发表在Journal of Materials Chemistry A上。

文章系统研究了重金属与单独的MOF、纳米薄膜核MOF /纳米纤维基底的相互作用。 可以推断，重金属吸附机制包括竞争性离子交换（CIE）、与MOF晶体或聚合物的静电相互作用，与MOF上开放的金属位点结合（孔隙填充机理）（图1）。

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聚合物浓度、MOF负载量和静电纺丝参数均经过优化以产生无珠纳米垫，并最大限度地减少颗粒聚集。MOF负载量达到20wt％时几乎不聚集，而PAN和PVDF的浓度分别为10wt％和20w  v％分别生产直径范围为100-400 nm的纳米纤维（图2）。

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在更高的pH下使用较高的zeta电位的概念（图3），孔的吸引力的竞争也较少。在高pH（过量OH-）下，正的重金属离子容易结合到MOF上，在高H +浓度（低pH）下，发生竞争吸附过程，质子易吸附到游离的COO-，从而改变zeta变正的潜力。 因此，吸附减少。

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图4显示了在不同的MOF和NMOM中Pb2+和Hg2+离子的吸附行为。

本文研究开发了一种新型纳米纤维MOF膜用于高效净化水。膜过滤可以去除溶液中的Pb（II）离子，渗透性适中，厚度为560 μm的膜的渗透压为248.57 L m-2 h-1 bar-1。 渗透物的纯度符合重金属研究饮用水的标准。MOFs表面较负的电荷促进了重金属的螯合。研究证明因为孔被聚合物堵塞和遮蔽，并不是所有的MOF晶体都可用于吸附，膜的堆积可用于提高浓度较高的液体的过滤性。显然，我们的MOF纳米纤维薄膜可以整合到现有的废水处理方案中或作为独立的过滤器来净化水。

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文章来源：易丝帮