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[原创]深圳大学何传新和佐治亚理工林志群：多级孔复合纤维薄膜高效电催化二氧化碳转化（2018-10-25 15:04:52）

标签：催化剂 静电纺丝  

CO2是最主要的温室气体之一，同时也是一种廉价无毒、来源广泛的C1资源。使用电化学方法还原CO2（CO2RR），不但具有环保价值，还可以获得具有一定经济价值的化学产品，因而受到越来越多的关注。电化学还原CO2，特别是对于潜在的工业规模应用，在很大程度上依赖于稳定，可回收和可持续的催化剂。并且这些催化剂可以在大电流密度（>100 mA cm-2）下维持良好的性能。在已有的报道中，金属（如Ag，Pd，Au，Co）及其衍生物是最常用的CO2RR催化剂。然而，这些传统的金属基催化剂仍存在一些不可避免的问题，例如成本相对高，在水溶液中稳定性差以及潜在的环境污染。

近期，深圳大学何传新教授&佐治亚理工林志群教授通过静电纺丝的方法，合成了一系列氮硫共掺杂的，具有微孔大孔等多级孔结构的碳纳米纤维（NSHCF）薄膜。该薄膜可作为高效、无金属的电催化剂，用于水溶液体系CO2RR。这是一种使用较为简单的方法，一次性可以制备400 cm-2 NSHCF薄膜。该薄膜具有良好的导电性以及柔韧性，可直接作为阴极，用于电化学CO2还原反应。NSHCF900催化剂用于CO2RR时，可以获得94％法拉第效率的CO。同时其电流密度可以达到-103mA cm-2，这是目前无金属CO2RR催化剂报道的最佳结果。通过对比实验和DFT理论计算，我们推断掺杂的氮硫杂原子，可以有效地降低*COOH中间体的吉布斯自由能，进而产生较高的CO法拉第效率。此外，NSHCF的多级孔结构能够产生更多的有效活性位点，形成超高的CO2RR电流密度。

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图1.（a）NSHCF的合成路线。（b）柔性NSHCF900膜的照片。（c）低和（d）高分辨率NSHCF900的FE-SEM图。（e-f）NSHCF900的HR-TEM图。（g）单根NSHCF900纳米纤维的EDX图。

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图2. NSHCF900（a）和NSCF900（b）的N2吸附等温线与孔径分布图。四个样品的XRD（c）和拉曼（d）图谱。NSHCF900的N 1s（e）和S 2p（f）XPS图谱。

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图3.（a）NSHCF900催化剂在CO2和N2氛围下的LSV曲线。（b）不同催化剂在CO2氛围下的LSV曲线。（c）NSHCF900催化剂用于CO2RR的CO和H2的法拉第效率。（d）在-0.3至-1.1 VRHE阴极电位下，还原产物CO的法拉第效率。在-0.7 VRHE阴极电位下的稳定性（e）和（f）重复使用性测试。

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图4.（a）不同催化剂Tafel曲线对比图。（b）N掺杂和N，S共掺杂石墨烯结构中的吉布斯自由能图。不同催化剂的双层电容（c）和CO2吸附能力（d）对比图。

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文章来源：易丝帮